В 1861-1862 годах в Санкт-Петербурге Кулиш вместе с Шевченко и Костомаровым издавал журнал «Основа», где публиковались тексты на украинском и русском языках. В нем был помещен ряд научно-полемических и публицистических работ Костомарова.
В 1862 году он прервал свою профессорскую карьеру, оставив университет в знак поддержки профессора П.Павлова, который был арестован за чтение публичной лекции, в которой осудил крепостнический строй Российской империи. С тех пор восстановить преподавательскую деятельность в высшей школе Костомарову не удавалось, несмотря на то, что ему неоднократно предлагали кафедры в Киевском, Казанском и Харьковском университетах.
Работая только как кабинетный ученый, Костомаров вел активную общественную и просветительскую деятельность, сотрудничал со многими журналами (в частности, он участвовал в становлении таких известных журналов, как «Вестник Европы» и «Киевская старина»), много публиковался.
Фото © jnsm.com.ua
Его работа «Последние годы Речи Посполитой» (1869-1870) была отмечена премией Императорской Санкт-Петербургской академии наук. В 1876 году его избрали членом этой Академии наук, позже — Южнославянской академии и Сербского научного общества; в 1884 году Костомаров стал почетным членом Киевского университета Св. Владимира.
В 1873 году Костомаров посетил Киев, где встретился с бывшей невестой Алиной Крагельской, которая за несколько лет до этого овдовела. В начале 1875 года она переехала в Санкт-Петербург, чтобы ухаживать за Николаем Костомаровым, а в мае они поженились.
Последние годы жизни Костомаров сильно болел, однако не оставлял работу, надиктовывая жене свои воспоминания и статьи. Умер Николай Костомаров 19 апреля 1885 года и был похоронен на Волковом кладбище у Литературных мостиков.